近日，理学院微量营养元素的高效利用团队在化学领域自然指数期刊《Inorganic Chemistry》（《无机化学》）上发表了题为《CdTexS1-x Alloy Nanoplatelets with Decoupled Absorption and Emission》（《具有吸收‑发射解耦特性的CdTeₓS₁₋ₓ 合金纳米片》）的研究论文。该研究通过选用动力学匹配的硫族前驱体，成功合成了组分均匀的CdTexS1-x合金纳米片，并首次揭示了该体系中吸收与发射解耦的非常规能带演化机制，为未来新型低维半导体纳米材料的设计提供了新思路。
在胶体半导体纳米片的带隙调控中，合金化被认为是无需改变量子限域维度的有效策略之一。传统CdSexS1-x等弱晶格失配合金体系已确立“吸收、发射随组分同步移动”的演化规律，但其在强轨道失配体系是否依然适用尚不明确。CdTexS1-x合金NPLs虽同属II−VI族，但受限于碲、硫前驱体反应活性差异，以及CdTe与CdS间的大晶格失配，其均相合成与光电性质一直缺乏系统研究。针对上述难题，团队以动力学匹配的(TMS)2S与Te-TOP为硫、碲前驱体，辅以醋酸根与长链羧酸协同配位环境，成功制备均相CdTexS1-x合金纳米片。
研究发现该合金纳米片呈现特殊的组分依赖光学行为：硫掺入后激子吸收峰由499 nm红移至513 nm后发生“钉扎”，不随硫含量升高继续移动；而光致发光峰持续红移，斯托克斯位移增大。第一性原理计算表明，Te 5p轨道主导的价带钉扎效应是造成合金纳米片吸收-发射解耦的根源。合金化诱导的载流子局域化抑制非辐射激子弛豫，提升发光效率，延长激子寿命。这项研究揭示了一类晶格-轨道强失配半导体合金的带边演化新模式，拓展了人们对低维半导体纳米结构电子结构与激子性质的认识。
理学院青年教师何丽与2024级生物资源化学专业硕士研究生李思斯为论文的共同第一作者，王显祥教授和李杨老师为共同通讯作者。本研究得到了国家自然科学基金、四川省自然科学基金、四川农业大学引进人才启动基金以及大学生创新训练计划等项目的资助。
文章链接：https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.6c04285
