水凝胶是一种能“锁住”大量水分的半固体材料，在咱们日常吃的果冻、软糖甚至低脂香肠里，都能找到它的身影。但它在应用过程中面临易脱水、低温易冻结及力学性能欠佳等问题。低共熔溶剂（DESs）作为一种新型绿色溶剂，已被广泛用于改善水凝胶的性能。然而， DESs分子结构特征对水凝胶性能的影响规律尚不清晰，导致合理设计具有特定结构的DESs以满足水凝胶应用需求仍具挑战性。近日，我校食品学院秦文教授团队陈明睿副教授在N1级自然指数来源期刊《大分子》（Macromolecules）在线发表题为《低共熔溶剂中氢键供体的烷烃链长对水凝胶的内在结构与性质的非单调性调控》（Alkane chain length of the hydrogen bond donor in deep eutectic solvents induces non-monotonic changes in innate structure and property of hydrogels）的研究论文，为调控水凝胶性能提供了新策略。
研究以明胶/羧甲基壳聚糖为基质，首次明确具有不同长度羟基取代烷烃链的低共熔溶剂（DES）可通过影响水凝胶体系内溶剂-聚合物基质间非共价相互作用，实现对明胶/CMCS水凝胶网络交联密度、水分子限域行为及宏观力学性能、保水性、抗冻性的非单调性调节。研究发现，在系统改变HBD烷烃链长（C2至C5）的过程中，具有中等链长（C3）的体系能够最大化分子间的非共价相互作用，从而在水凝胶内部构筑出最为致密的交联网络。这种紧密的聚合物网络与广泛存在的氢键协同限制了水分子的运动，赋予了水凝胶优异的力学强度和保水能力。此外，得益于这种微观的水分子限域效应，优化后的水凝胶冻结温度低至-62.9 °C，且在-40 °C的极端低温环境下仍能保持优异的力学性能。这项研究成果突破了以往仅关注官能团种类和数量的传统认知，首次将DES体系内HBD主链（烷烃链长）确立为一个基础性、可编程的结构参数，为理性设计DES以精准调控水凝胶性能提供一种可行策略。
图（a）机械、持水和抗冻性能随烷烃链长度的变化趋势；（b）通过小角X射线散射（SAXS）计算的水凝胶相关长度（ξ）；（c）水凝胶孔径；（d）水凝胶的同步和异步二维相关光谱（2D-COS）；（e）水凝胶在0 h时的氢键强度；（f）水凝胶在25 °C和-40 °C下的应力-应变曲线；（g）模拟水凝胶100纳秒后的水密度分布图。
我校为该论文的第一完成单位。陈明睿副教授和硕士研究生周元为共同第一作者，食品学院刘耀文教授、陈明睿副教授为共同通讯作者。该研究得到国家博士后资助计划和四川省“天府峨眉”青年人才计划的资助。
论文链接：https://pubs.acs.org/articlesonrequest/AOR-YH3IY5H89SCQMXPJBVBE
